ダイオキシン類の個別食品の汚染実態調査

厚生科学研究費補助金(生活安全総合研究事業)
分担研究報告書

ダイオキシンの汚染実態把握及び摂取低減化に関する研究
(2)ダイオキシン類の個別食品の汚染実態調査

分担研究者飯田隆雄福岡県保健環境研究所

研究要旨
魚介類,畜産製品,野菜・果実,嗜好飲料,調味料等の各種食品111試料について,WHOが毒性等量(TEF)を定めたPCDDs 7種,PCDFs 10種およびCo-PCBs 12種,計29種のダイオキシン類濃度を調査した.
その結果,生鮮魚類から平均0.600 pgTEQ/gのダイオキシン類が検出された.植物性食品,嗜好飲料中のダイオキシン類濃度は0.001 pgTEQ/g未満のものが多く,それ以上検出されたものでも動物性食品に比べて低い値であった.
市販のベビーフード51品目,51試料についても同様にダイオキシン類濃度を調査した.27試料では,ダイオキシン類は0.001 pgTEQ/g未満であった.0.010 pgTEQ/g以上検出されたものは5試料であり,最も濃度が高かったものは0.060 pgTEQ/gであった.今回分析した市販ベビーフードのダイオキシン類濃度は一般の野菜中のダイオキシン類濃度に近い結果であった.

研究協力者
福岡県保健環境研究所
中川礼子,堀就英,飛石和大
(財)日本食品分析センター
内部博泰,中村宗知,柳俊彦,河野洋一
国立医薬品食品衛生研究所
佐々木久美子,堤智昭,天倉吉章

A. 研究目的
一般人のダイオキシン類への主な暴露源は,食品であることが知られている.本研究では個別食品中のダイオキシン類汚染実態を把握し,個人別の暴露量をより正確に評価するために,魚介類をはじめとして,食肉,野菜・果実類,調味料,卵,およびそれらの加工品について,Co-PCBs(12種)を含むダイオキシン類含有量を調査した.さらに,高リスク集団である乳児のダイオキシン類暴露量を把握するために,市販ベビーフード中のダイオキシン類含有量を調査した.

B. 研究方法
1. 試料 一般食品:国内産食品(88試料)および輸入食品(23試料)を対象とした.国内産食品は東京,大阪および福岡で購入した.輸入食品は東京で購入,または鹿児島,門司,神戸,大阪,名古屋および東京検疫所から入手した.
ベビーフード:瓶詰め等の市販ベビーフードから,飲料,果実・野菜加工品,ご飯もの,麺類,カレー・シチュー,おかずもの,おやつの各種食品51品目,51試料を選び,購入した.品目は,販売実績データ(TOPPAN POS DATA Navigation System)を参考に選択した.

2. 試験項目および検出限界
WHOが毒性等量(TEF)を定めたPCDDs 7種,PCDFs 10種およびCo-PCBs 12種の計29種を分析対象とした.
( )内の数字は検出限界(pg/g)を示す.
PCDDs
●くろまる 2,3,7,8-TCDD,1,2,3,7,8-PeCDD(0.01)
●くろまる 1,2,3,4,7,8-HxCDD,1,2,3,6,7,8-HxCDD,1,2,3,7,8,9-HxCDD,1,2,3,4,6,7,8-HpCDD(0.02)
●くろまる 1,2,3,4,5,6,7,8-OCDD(0.05)
PCDFs
●くろまる 2,3,7,8-TCDF,1,2,3,7,8-PeCDF,2,3,4,7,8-PeCDF(0.01)
●くろまる 1,2,3,4,7,8-HxCDF,1,2,3,6,7,8-HxCDF,1,2,3,7,8,9-HxCDF,2,3,4,6,7,8-HxCDF,1,2,3,4,6,7,8-HpCDF,1,2,3,4,7,8,9-HpCDF(0.02)
●くろまる 1,2,3,4,5,6,7,8-OCDF( 0.05)
Co-PCBs
●くろまる 3,3',4,4'-TCB(#77),3,4,4',5-TCB(#81),3,3',4,4',5-PeCB(#126),3,3',4,4',5,5'-HxCB(#169) (0.1)
●くろまる 2,3,3',4,4'-PeCB(#105),2,3,4,4',5-PeCB(#114),2,3',4,4',5-PeCB(#118),2',3,4,4',5-PeCB(#123),2,3,3',4,4',5-HxCB(#156),2,3,3',4,4',5'-HxCB(#157), 2,3',4,4',5,5'-HxCB(#167),2,3,3',4,4',5,5'-HpCB(#189)(1)

3. 試験方法
「食品中のダイオキシン類測定方法ガイドライン」 (平成11年10月)に従って分析した.

4. 分析結果の表記
測定結果は,湿重量あたりの毒性等量(pgTEQ/g)で示した.検出限界以下の異性体濃度はゼロとして計算した.

C. 研究結果および考察
1.一般食品の調査結果
各食品の調査結果を表1に示した.
(1)魚介類
生鮮魚類(にじます,すけとうたら,かたくちいわし,いかなご(生),うなぎ,わかさぎ,ぶり,まぐろ)19試料のダイオキシン類濃度の平均値は0.600 pgTEQ/gであり,「厚生科学研究:ダイオキシン類の食品経由総摂取量調査研究」報告書に示された平成11および12年度の調査結果の平均値1.756および2.002 pgTEQ/gより低かった.今年度の調査では,1 pgTEQ/gを超えた試料が少なかったことが,平均値が低い原因と考えられるが,調査対象魚種が年度によって異なることから,経年変化ととらえることはできない.
塩干物(めざし,金目鯛開き,ししゃも,ほっけ開き,塩さば,塩さけ)のダイオキシン類濃度の平均値は1.502 pgTEQ/gであった.12試料中6試料が1 pgTEQ/gを超えていたことが,生鮮魚に比べて平均値が高い結果に繋がった.最高値は輸入塩さけの6.096 pgTEQ/gであった.
生鮮魚および塩干物中のダイオキシン類に占めるCo-PCBsの平均割合は,それぞれ68.9%および67.2%であり,両者に大きな差はなかった.

(2)畜産食品
今年度は畜肉加工品(ボンレスハム,サラミ,コーンビーフ)5試料,牛タン1試料,肉類(手羽先,馬肉)4試料,鶏卵2試料,ヨーグルト3試料およびマーガリン3試料を調査した.調査件数が少ないので,平均値について考察はできないが,畜肉加工品,牛タン,肉類,鶏卵については,平成10年度から12年度に前記の厚生科学研究で実施された調査結果と近似の値が得られた.
畜肉加工品5試料中のダイオキシン類に占めるCo-PCBsの平均割合は43.5%であり,魚介類に比べてダイオキシン(PCDDs+PCDFs)の割合が高かった.
ヨーグルトのダイオキシン類濃度は,前記研究の10～12年度総合報告書に示された牛乳の平均値0.050 pgTEQ/gより低かった.
マーガリンのダイオキシン類濃度は,近似食品であるバターの濃度(前記報告書による)0.341 pgTEQ/gよりかなり低い0.003～0.006 pgTEQ/gであった.マーガリンの油脂が主に植物油であるためと推察される.

(3)穀類・野菜・果実
米,小豆,キャベツ,しめじ,山芋,たけのこ,ブロッコリー,いちごおよびキウイフルーツを各1～3試料調査したが,全ての試料でダイオキシン類は0.001 pgTEQ/g未満であった.平成10～12年度に調査された穀類・野菜・果実において,比較的高いダイオキシン類濃度を示したのは葉菜類であり,今回の調査では葉菜類を対象としなかったため,大半の異性体が不検出であり,ダイオキシン類濃度が0.001 pgTEQ/g未満であったと考えられる.

(4)その他の加工食品
うどん,ワイン,調味料(砂糖,味噌,酢),コーヒー豆,アーモンドは0.001 pgTEQ/g未満であった.
プルーン(乾燥),ビスケット,漬け物(たくあん)から0.001 pgTEQ/gのダイオキシン類が検出された.
海苔(乾燥)からは,ダイオキシン(PCDDs +PCDFs)が0.188 pgTEQ/g,ダイオキシン類として0.190 pgTEQ/gが検出された.今回調査した植物性食品中では,最も高い値であった.平成10～12年度に調査された乾燥海草(昆布,わかめ,ひじき)9試料と比較すると,昆布の0.631 pgTEQ/gに次ぐ高い値であった.

2. ベビーフードの調査結果
ベビーフードの調査結果を表2に示した.
51品目(51試料)を分析した結果,ダイオキシン類が0.010 pgTEQ/g以上検出された食品は,コーンスープ:0.060 pgTEQ/g,チャーハン(しらす入り):0.029 pgTEQ/g,煮物(かれい,だいこん):0.020 pgTEQ/g,煮物(レバー,野菜):0.023 pgTEQ/gおよびボーロ:0.018 pgTEQ/g,の5試料であった.
ダイオキシン類の検出頻度が比較的高かった製品は魚類を含むご飯ものとおかず類であったが,0.010 pgTEQ/g未満の低濃度のものが多かった.このレベルは平成10～12年度に調査された野菜類のレベルに近く,今年度調査の生鮮魚のダイオキシン類濃度(平均値:0.600 pgTEQ/g)に比べて,非常に低かった.原料魚の種類による差および魚の含有量が少ないため,魚を含んでいるベビーフードであっても,ダイオキシン類濃度が低かったものと考えられる.
飲料からは全異性体が不検出であった.果実・野菜加工品でも多くの異性体が不検出であったため,コーンスープを除いて,ダイオキシン類濃度は0.001 pgTEQ/g未満であった.
ベビーフード中のダイオキシン類濃度を仮に0.020 pgTEQ/gとして,体重7 kgの乳児がこれを1日に3回,毎回100 g摂取すると仮定すると,ダイオキシン類の1日摂取量は0.86 pgTEQ/kgbw/dayとなり,日本における耐容1日摂取量(TDI)の4 pgTEQ/kgbw/dayを下回っていることが分かる.
なお,全異性体が不検出であった場合,検出限界値の1/2の値を当てはめて算出したダイオキシン類濃度は,0.027 pgTEQ/gとなる.
市販ベビーフードは種類が多いので,魚類,肉類,乳製品,ほうれんそうなどの,ダイオキシン類濃度が比較的高い食材から製造されたベビーフードを中心にさらに調査件数を増やす必要がある.

D. 結論
1.魚介類,野菜・果実等の各種食品111試料について,ダイオキシン類濃度を調査した結果,生鮮魚類から平均0.600 pgTEQ/gのダイオキシン類が検出された.植物性食品,嗜好飲料中のダイオキシン類濃度は0.001 pgTEQ/g未満または動物性食品に比べて低い値であった.
2.市販のベビーフード51品目(51試料)について調査した結果,27試料は0.001pgTEQ/g未満であり, 0.010 pgTEQ/gを超えたのは5試料であった.今回分析したベビーフードは,これまでに調査された一般の野菜中のダイオキシン類濃度に近い結果であった.
個別食品のダイオキシン類濃度データを用いてきめ細かな暴露量評価が行えるように,特に高濃度汚染が懸念される食品を中心に,今後もダイオキシン類調査データを集積する必要がある.

【参考文献】
・厚生科学研究「ダイオキシン類の食品経由総摂量調査研究」(平成10～12年度)総合研究報告書
・厚生科学研究「ダイオキシン類の食品経由総摂取量調査研究」平成12年度研究報告書
・厚生科学研究「ダイオキシン類の食品経由総摂取量調査研究」平成11年度研究報告書

表1 平成13年度食品中のダイオキシン類の濃度(pgTEQ/g)

食品産地ダイオキシン類(pgTEQ/g)

PCDDs+PCDFs Co-PCB Total No

魚介類
その加工品
(*:加工品) いか輸入 <0.001 0.001 0.001 1

いか輸入 0.010 <0.001 0.010 2

いかなご(生) 国産 0.190 0.466 0.656 3

いかなご(生) 国産 0.011 0.205 0.216 4

いかなご(釜揚げ)* 国産 0.916 1.692 2.608 5

うなぎ国産 0.143 0.162 0.305 6

うなぎ国産 0.383 0.359 0.742 7

うなぎ国産 0.160 0.616 0.776 8

かたくちいわし国産 0.389 0.534 0.923 9

かたくちいわし国産 0.431 0.887 1.318 10

かたくちいわし国産 0.393 0.413 0.806 11

かに国産 1.407 0.994 2.401 12

かに国産 0.014 0.047 0.061 13

すけとうたら国産 0.007 0.061 0.068 14

すけとうたら国産 0.009 0.059 0.068 15

たこ輸入 0.041 0.037 0.078 16

ぶり国産 0.206 0.510 0.716 17

ぶり国産 0.307 1.038 1.344 18

にじます国産 0.070 0.507 0.577 19

にじます国産 0.462 0.813 1.276 20

まぐろ輸入 0.005 0.021 0.026 21

まぐろ輸入 0.005 0.129 0.134 22

まぐろ輸入 0.170 0.751 0.921 23

わかさぎ国産 0.162 0.221 0.383 24

わかさぎ国産 0.047 0.092 0.139 25

金目鯛開き* 国産 <0.001 0.025 0.025 26

金目鯛開き* 国産 0.094 0.373 0.466 27

金目鯛開き* 国産 0.330 0.520 0.850 28

塩さば* 輸入 0.214 0.834 1.048 29

塩さば* 輸入 0.277 0.882 1.159 30

塩さけ* 輸入 0.047 0.112 0.159 31

塩さけ* 輸入 1.861 4.235 6.096 32

かまぼこ* 国産 <0.001 0.001 0.001 33

かまぼこ* 国産 <0.001 0.001 0.001 34

ししゃも* 国産 0.237 0.192 0.429 35

しらす(釜揚げ)* 国産 0.264 0.332 0.596 36

しらす(釜揚げ)* 国産 0.072 0.132 0.204 37

しらす(干し)* 国産 0.092 0.583 0.675 38

するめ* 国産 0.022 0.012 0.034 39

するめ* 国産 0.269 0.386 0.655 40

ほっけ開き* 国産 0.167 0.253 0.420 41

ほっけ開き* 国産 0.543 0.955 1.498 42

めざし* 国産 1.052 1.303 2.355 43

めざし* 国産 1.083 2.435 3.518 44

赤貝味付缶詰* 国産 0.026 0.022 0.048 45

赤貝味付缶詰* 国産 0.450 0.160 0.610 46

いわし味付缶詰* 国産 0.005 0.019 0.024 47

いわし味付缶詰* 国産 0.308 0.446 0.754 48

いわし甘露煮* 国産 0.282 0.411 0.694 49

いわし甘露煮* 国産 0.237 0.383 0.620 50

食品産地ダイオキシン類(pgTEQ/g)

PCDDs+PCDFs Co-PCB Total No.

畜産食品牛タン国産 0.197 0.073 0.269 51

手羽先国産 0.006 0.053 0.059 52

手羽先国産 0.025 0.081 0.106 53

手羽先国産 0.035 0.025 0.060 54

馬肉国産 1.230 0.555 1.785 55

コンビーフ輸入 0.044 0.026 0.070 56

サラミ輸入 0.039 0.018 0.057 57

サラミ輸入 <0.001 0.024 0.024 58

ボンレスハム国産 <0.001 <0.001 <0.001 59

ボンレスハム国産 0.005 <0.001 0.006 60

鶏卵国産 0.072 0.090 0.162 61

鶏卵国産 0.024 0.040 0.064 62

乳製品マーガリン国産 0.005 0.001 0.006 63

マーガリン国産 0.003 <0.001 0.003 64

マーガリン国産 0.003 <0.001 0.003 65

ヨーグルト国産 0.020 0.011 0.031 66

ヨーグルト国産 0.005 0.001 0.006 67

ヨーグルト国産 0.021 0.011 0.032 68

穀類,豆類米国産 <0.001 <0.001 <0.001 69

米国産 <0.001 <0.001 <0.001 70

米国産 <0.001 <0.001 <0.001 71

小豆国産 <0.001 <0.001 <0.001 72

野菜,果実キャベツ国産 <0.001 <0.001 <0.001 73

キャベツ国産 <0.001 <0.001 <0.001 74

しめじ国産 <0.001 <0.001 <0.001 75

たけのこ輸入 <0.001 <0.001 <0.001 76

ブロッコリー輸入 <0.001 <0.001 <0.001 77

ブロッコリー輸入 <0.001 <0.001 <0.001 78

ブロッコリー輸入 <0.001 <0.001 <0.001 79

山芋国産 <0.001 <0.001 <0.001 80

いちご国産 <0.001 <0.001 <0.001 81

キウイフルーツ輸入 <0.001 <0.001 <0.001 82

調味料
(砂糖・味噌を含む) 砂糖国産 <0.001 <0.001 <0.001 83

砂糖国産 <0.001 <0.001 <0.001 84

しょうゆ国産 <0.001 <0.001 <0.001 85

しょうゆ国産 <0.001 <0.001 <0.001 86

酢国産 <0.001 <0.001 <0.001 87

酢国産 <0.001 <0.001 <0.001 88

ドレッシング国産 0.001 <0.001 0.001 89

ドレッシング国産 0.001 <0.001 0.001 90

味噌国産 <0.001 <0.001 <0.001 91

味噌国産 <0.001 <0.001 <0.001 92

味噌国産 <0.001 <0.001 <0.001 93

嗜好飲料コーラ国産 <0.001 <0.001 <0.001 94

コーラ国産 <0.001 <0.001 <0.001 95

日本酒国産 <0.001 <0.001 <0.001 96

日本酒国産 <0.001 <0.001 <0.001 97

ビール国産 <0.001 <0.001 <0.001 98

ビール国産 <0.001 <0.001 <0.001 99

ワイン輸入 <0.001 <0.001 <0.001 100

ワイン輸入 <0.001 <0.001 <0.001 101

その他アーモンド輸入 <0.001 <0.001 <0.001 102

プルーン(乾燥) 輸入 0.001 <0.001 0.001 103

海苔(乾燥) 国産 0.188 0.001 0.190 104

うどん国産 <0.001 <0.001 <0.001 105

うどん国産 <0.001 <0.001 <0.001 106

ビスケット国産 0.001 <0.001 0.001 107

コーヒー豆輸入 <0.001 <0.001 <0.001 108

漬物国産 <0.001 <0.001 <0.001 109

漬物国産 0.001 <0.001 0.001 110

漬物国産 <0.001 <0.001 <0.001 111

表 2 平成13年度ベビーフード中のダイオキシン類の濃度(pgTEQ/g)

食品

メーカーダイオキシン類(pgTEQ/g)

PCDDs+PCDFs Co-PCB Total

飲料イオン飲料 A <0.001 <0.001 <0.001

イオン飲料 B <0.001 <0.001 <0.001

麦茶 B <0.001 <0.001 <0.001

イオン飲料 B <0.001 <0.001 <0.001

イオン飲料 C <0.001 <0.001 <0.001

イオン飲料 D <0.001 <0.001 <0.001

果実・野菜
加工品コーンスープ E 0.037 0.023 0.060

コーンスープ D <0.001 0.001 0.001

野菜スープ D <0.001 <0.001 <0.001

りんご E <0.001 <0.001 <0.001

もも E <0.001 <0.001 <0.001

りんご F <0.001 <0.001 <0.001

プリン(バナナ) F <0.001 <0.001 <0.001

ヨーグルト(フルーツ) F <0.001 <0.001 <0.001

ご飯ものおじや(野菜) F <0.001 <0.001 <0.001

ごはん(野菜) G <0.001 <0.001 <0.001

おじや(かれい,わかめ) F <0.001 <0.001 <0.001

かゆ(しらす) F <0.001 0.001 0.001

ドリア(白身魚,チーズ) F <0.001 0.001 0.001

おじや(肉,野菜) F <0.001 <0.001 <0.001

チキンライス F <0.001 0.001 0.001

炊き込みごはん(五目) F <0.001 0.001 0.001

炊き込みごはん(鶏肉,ごぼう) F 0.003 0.001 0.004

チャーハン(しらす) F 0.006 0.023 0.029

炊き込みごはん(鶏肉,野菜) D <0.001 <0.001 <0.001

ドリア(鮭,野菜,チーズ) D <0.001 0.001 0.001

かゆ E <0.001 <0.001 <0.001

チャーハン(豚肉,野菜) D <0.001 0.001 0.001

ごはん(牛肉,野菜) E <0.001 <0.001 <0.001

麺類煮込みうどん(野菜) G <0.001 <0.001 <0.001

煮込みうどん F <0.001 <0.001 <0.001

煮込みうどん(鶏肉) F <0.001 <0.001 <0.001

煮込みうどん(野菜) D <0.001 <0.001 <0.001

煮込みうどん E <0.001 0.001 0.001

煮込みうどん(牛肉) F 0.001 <0.001 0.001

カレー・シチュー
その他
(おかずもの) 野菜入りカレー F <0.001 0.001 0.001

野菜入りカレー G <0.001 <0.001 <0.001

シチュー(肉,野菜) E <0.001 <0.001 <0.001

シチュー(牛肉) D <0.001 <0.001 <0.001

シチュー(ひらめ,野菜) D 0.001 <0.001 0.001

煮物(かれい,だいこん) F <0.001 0.020 0.020

煮物(つみれ,野菜) F <0.001 0.001 0.001

シチュー(エビ,野菜) E <0.001 <0.001 <0.001

煮物(さかな,野菜) H 0.006 0.001 0.007

煮物(白身魚,野菜) B <0.001 0.005 0.005

煮物(鶏肉,里芋) F <0.001 0.001 0.001

煮物(豆腐,五目) E <0.001 <0.001 0.001

煮物(レバー,野菜) E 0.009 0.013 0.023

おやつボーロ F <0.001 0.001 0.001

ビスケット D 0.002 0.002 0.004

ボーロ D 0.006 0.012 0.018

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