個別食品のダイオキシン類汚染実態調査
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厚生労働科学研究費補助金(食品安全確保研究事業)
分担研究報告書
ダイオキシンの汚染実態把握及び摂取低減化に関する研究
(2)ダイオキシン類の個別食品の汚染実態調査
分担研究者 飯田隆雄 福岡県保健環境研究所
魚介類,畜肉,野菜,果実,乳及びそれらの加工品等170試料について,PCDDs 7種,PCDFs 10種及びCo-PCBs 12種の計29種のダイオキシン類濃度を調査した.
その結果,鮮魚(55試料)から,0.013〜7.310(平均1.287)pgTEQ/g,貝類(11試料)から0.001〜0.979(平均0.349)pgTEQ/g,魚干物(13試料)から,0.051〜2.697(平均0.872)pgTEQ/gのダイオキシン類が検出された.鯨肉(9試料)からは0.003〜2.353(平均0.531)pgTEQ/g,鯨脂肪(1試料)からは124.89 pgTEQ/gのダイオキシン類が検出されたが,同一個体の肉から検出された濃度とfat basisで比較すると同レベルであった.
畜肉(9試料)から平均0.075 pgTEQ/g,レバー(9試料)から平均0.160 pgTEQ/g検出された.
乳製品19試料中18試料から0.001〜0.139 pgTEQ/gのダイオキシン類が検出された.
野菜,果実(13試料)では,ほうれんそう,ちんげんさい(6試料)から0.001〜0.104 pgTEQ/g検出されたが,果実(6試料)は検出限界以下であった.
茶葉(4試料)と切り干し大根(3試料)からは,それぞれ0.053〜0.104 pgTEQ/g,0.022〜0.087 pgTEQ/gが検出された.また,乾燥海草類では8試料全てから0.001〜0.172 pgTEQが検出された.
鮮魚,干物では約70%,鯨では95%以上がCo-PCBであったが,乳製品,野菜とその加工品,海草ではCo-PCBよりPCDD/Fs濃度が高い傾向が認められた.
研究協力者
福岡県保健環境研究所
中川礼子,堀 就英,飛石和大
(財)日本食品分析センター
丹野憲二,野村孝一,柳 俊彦,河野洋一
国立医薬品食品衛生研究所
佐々木久美子,堤 智昭,天倉吉章
A.研究目的
一般の国民は主に食品を介してダイオキシン類に暴露されている.本研究では食品のダイオキシン類汚染実態を把握し,個人別暴露量を正確に評価するために,魚介類をはじめとして,畜肉,野菜,果実,卵,乳及びそれらの加工品について,ダイオキシン類含有量を調査した.
B.研究方法
1.試料
平成15年度に採取した国内産食品(156試料)及び輸入食品(14試料)を対象とした.鯨7試料以外の各食品は東京及び福岡で購入した.鯨脂肪を含む鯨7試料は,平成12〜13年に北海道内で食用として市販されていたものを北海道立衛生研究所から分与を受けた.
2.試験項目及び検出限界
WHOが毒性等価係数(TEF)を定めた下記のPCDDs 7種,PCDFs 10種及びCo-PCBs 12種の計29種を分析対象とした.
( )内の数字は検出限界(pg/g)を示す.
PCDDs
●くろまる 2,3,7,8-TCDD,1,2,3,7,8-PeCDD(0.01)
●くろまる 1,2,3,4,7,8-HxCDD,1,2,3,6,7,8-HxCDD,1,2,3,7,8,9-HxCDD,1,2,3,4,6,7,8-HpCDD(0.02)
●くろまる 1,2,3,4,6,7,8,9-OCDD(0.05)
PCDFs
●くろまる 2,3,7,8-TCDF,1,2,3,7,8-PeCDF,2,3,4,7,8-PeCDF(0.01)
●くろまる 1,2,3,4,7,8-HxCDF,1,2,3,6,7,8-HxCDF,1,2,3,7,8,9-HxCDF,2,3,4,6,7,8-HxCDF,1,2,3,4,6,7,8-HpCDF,1,2,3,4,7,8,9-HpCDF(0.02)
●くろまる 1,2,3,4,6,7,8,9-OCDF( 0.05)
Co-PCBs
●くろまる 3,3',4,4'-TCB(#77),3,4,4',5-TCB(#81),3,3',4,4',5-PeCB(#126),3,3',4,4',5,5'-HxCB(#169)(0.1)
●くろまる 2,3,3',4,4'-PeCB(#105),2,3,4,4',5-PeCB(#114),2,3',4,4',5-PeCB(#118),2',3,4,4',5-PeCB(#123),2,3,3',4,4',5-HxCB(#156),2,3,3',4,4',5'-HxCB(#157),2,3',4,4',5,5'-HxCB(#167),2,3,3',4,4',5,5'-HpCB(#189)(1)
3.試験方法
「食品中のダイオキシン類測定方法ガイドライン」(平成11年10月)に従って分析した.なお,野菜・果実・乳製品・加工食品試料の抽出には,高速溶媒抽出装置を使用した.
4.分析結果の表記
測定結果は湿重量あたりの毒性等量(pgTEQ/g)で示した.検出限界以下の異性体濃度はゼロとして計算した.
C.研究結果及び考察
各食品の調査結果を
表1に示した.
1.魚介類の調査結果
生鮮魚類(あなご〜まだら)55試料のダイオキシン類濃度は平均1.287 pgTEQ/gであった.
「厚生科学研究:ダイオキシン類の食品経由総摂取量調査研究」報告書に示された平成11及び12年度及び本研究における平成13,14年度調査の平均値は1.756,2.002, 0.600,1.862 pgTEQ/gであった.調査対象の魚種が年度によって異なることから,経年変化ととらえることはできないが,0.6〜2.0 pgTEQ/gで推移している.
貝類(あさり〜しじみ)11試料のダイオキシン類濃度は平均0.349 pgTEQ/gであった.カニは2試料を調査したが,1試料から3.471 pgTEQ/gの比較的高い濃度が検出された.
塩干物(塩さけ〜めざし13試料)の平均値は0.872 pgTEQ/gであり,平成13年度(12試料)及び14年度(16試料)の平均値はそれぞれ1.502,0.910 pgTEQ/gであった.13年度は塩サケ1試料が6.09 pgTEQ/gの高濃度であったため平均値が他の2年より高かった.
煮干しは2.702 pgTEQ/gであり,14年度調査の1.252及び4.657 pgTEQ/gと同程度であった.
生鮮魚及び塩干物中のダイオキシン類濃度に占めるCo-PCBsの割合は,それぞれ平均75.0%及び65.01%であり,何れもCo-PCBがPCDD/Fsより多かった.しかし,貝類ではCo-PCBが41.6%とPCDD/Fsより少なかった.
2.鯨の調査結果
鯨肉9試料及び鯨脂肪1試料を分析した結果,鯨肉中のダイオキシン類濃度は平均0.531 pgTEQ/gであり,生鮮魚の平均濃度より低かった.
鯨脂肪(脂肪含量97.1%)からは,124.89 pgTEQ/gのダイオキシン類が検出されたが,同一個体の肉(脂肪含量1.3%)では,2.353 pgTEQ/gであり,fat basisに換算すると同程度の濃度であった.
鯨から検出されたダイオキシン類の94〜100%はCo-PCBであり,魚介類に比べてCo-PCBの比率が非常に高かった.
3.畜肉,卵及び畜肉加工品の調査結果
牛肉,豚肉,鶏肉各3試料のダイオキシン類濃度は平均0.075 pgTEQ/g,牛レバー,豚レバー,鶏レバー各3試料の平均値は0.160 pgTEQ/gであった.肉とレバーの脂肪含量は,それぞれ12〜42%,4〜6%であり,レバーは低脂肪であるにも係わらず肉より高濃度にダイオキシン類を蓄積している傾向が認められたが,試料の肉とレバーは同一個体のものではないので,断定はできない.
ソーセージ,ベーコン,サラミ,コーンビーフは各1試料を分析したが,これらの中でサラミのダイオキシン濃度が最も高いのは,14年度調査と同様の結果であった.
鶏卵とうずら卵4試料のダイオキシン濃度は平均0.089 pgTEQ/gであった.
4.牛乳,乳製品の調査結果
牛乳,アイスクリーム,チーズ及びヨーグルト19試料中18試料から0.001〜0.139 pgTEQ/gのダイオキシン類が検出された.これらの食品ではCo-PCBよりもPCDD/Fsの濃度が高い傾向が認められた.
5.野菜,果実の調査結果
平成10〜12年度に調査された穀類・野菜・果実の中で,ダイオキシン類濃度が比較的高かったのは葉菜類であったが,今回もほうれんそう,ちんげんさいから,0.001〜0.104 pgTEQ/gが検出された.検出されたダイオキシン類の大半はPCDD/Fsであった.ぶどう,りんご及び柿からは検出されなかった.
6.加工食品の調査結果
茶葉と切り干し大根からは,それぞれ0.053〜0.104 pgTEQ/g,0.022〜0.087 pgTEQ/gが検出された.クッキーの1試料は0.224 pgTEQ/gの比較的高濃度であった.乾燥した昆布,海苔,ひじき及びわかめ8試料全てから,0.001〜0.172 pgTEQ/gのダイオキシン類が検出された.
加工食品ではCo-PCBよりPCDD/Fsの濃度が高い傾向が認められた.
D.結論
魚介類,畜肉,野菜・果実,乳製品等の各種食品170試料について,ダイオキシン類濃度を調査した結果,最も濃度が高いのは生鮮魚類であり,平均1.287 pgTEQ/g(0.013〜7.310 pgTEQ/g)であった.あなご,かじき,さば,すずき,ぶり,ほっけでは,一切れを摂食することによりダイオキシン摂取量がTDIを超えるものも散見されたことから,食品選択が偏らない食生活が重要と考えられた.
特に高濃度汚染が懸念される魚介類,畜肉,乳製品等のダイオキシン類濃度データを用いて年齢別,多食者の場合など,きめ細かな暴露量評価が行えるように,今後も個別食品調査データを集積する必要がある.
謝辞
鯨試料を提供下さった北海道立衛生研究所に深謝いたします.
【参考文献】
1) 厚生科学研究「ダイオキシン類の食品経由総摂量調査研究」(平成10〜12年度)総研究報告書
2) 厚生科学研究「ダイオキシン類の食品経由総摂取量調査研究」平成11年度研究報告書
3) 厚生科学研究「ダイオキシン類の食品経由総摂取量調査研究」平成12年度研究報告書
4) 厚生労働科学研究「ダイオキシンの汚染実態の把握及び摂取低減化に関する研究」平成13年度及び14年度研究報告書
E.研究業績
1.論文発表
なし
2.学会発表
Tsutsumi, T
*1., Amakura, Y
*1., Yanagi, T.
*2, Nakamura, M.
*2, Kono, Y.
*2, Uchibe, H.
*2, Iida, T.
*3, Toyoda, M.
*4, Sasaki, K.
*1 and Maitani, T.
*1: Levels of PCDDs, PCDFs and dioxin-like PCBs in retail fish and shellfish in Japan
23rd International Symposium on Halogenated Environmental Organic Pollutants & POPs (2003.8)
*1 National Institute of Health Sciences
*2 Japan Food Research Laboratories
*3 Fukuoka Institute of Health and Environmental Sciences
*4 Jissen Woman’s University
表1 平成15年度 食品中のダイオキシン類の濃度 (pgTEQ/g)
食品
産地
ダイオキシン類 (pgTEQ/g)
PCDD/Fs
Co-PCB
Total
魚介類
(鮮魚)
あなご
国産
0.739
1.899
2.638
あなご
国産
0.476
0.939
1.415
うなぎ
輸入
0.128
0.205
0.333
うなぎ
輸入
0.200
0.292
0.493
うなぎ
輸入
0.152
0.285
0.437
かじき
国産
0.936
3.381
4.317
かじき
国産
1.916
3.569
5.484
かじき
国産
0.142
1.024
1.166
かつお
国産
0.046
0.230
0.276
かつお
国産
0.058
0.266
0.323
かます
国産
0.163
0.415
0.578
かます
国産
0.368
0.932
1.300
かます
国産
0.428
1.277
1.705
かれい
国産
0.061
0.050
0.111
かれい
国産
0.100
0.109
0.209
きす
国産
0.083
0.162
0.245
きす
国産
0.284
0.520
0.804
きす
国産
0.112
0.161
0.272
金目鯛
国産
0.050
1.106
1.156
金目鯛
国産
0.070
1.761
1.831
金目鯛
国産
0.205
1.018
1.222
さけ
国産
0.014
0.053
0.067
さけ
国産
0.015
0.052
0.067
さけ
国産
0.008
0.026
0.034
さけ
輸入
0.070
0.383
0.453
さけ
輸入
0.007
0.085
0.092
さば
国産
0.845
1.672
2.517
さば
国産
0.441
1.194
1.635
さば
国産
0.323
0.790
1.113
すけとうたら
国産
0.002
0.027
0.029
すけとうたら
国産
0.011
0.366
0.377
すずき
国産
1.185
6.126
7.310
すずき
国産
1.672
5.520
7.192
たちうお
国産
0.156
0.645
0.801
たちうお
輸入
0.042
0.034
0.076
ひらめ
国産
0.054
0.133
0.187
ひらめ
国産
0.056
0.147
0.202
ぶり
国産
0.831
2.735
3.566
ぶり
国産
1.043
3.347
4.391
ぶり
国産
0.717
1.951
2.668
ほっけ
国産
1.306
3.305
4.612
ほっけ
国産
0.084
0.210
0.293
ほっけ
国産
0.102
0.160
0.261
まあじ
国産
0.228
0.450
0.679
まあじ
国産
0.613
0.694
1.308
まあじ
国産
0.311
0.457
0.767
まいわし
国産
0.173
0.595
0.768
まいわし
国産
0.093
0.229
0.322
まいわし
国産
0.139
0.468
0.607
まぐろ
国産
0.091
0.304
0.395
まぐろ
国産
0.321
1.177
1.498
まぐろ
国産
<0.001
0.013
0.013
まだら
国産
0.002
0.065
0.067
まだら
国産
0.004
0.075
0.079
まだら
国産
<0.001
0.027
0.027
魚介類
(貝類)
あさり
国産
0.190
0.054
0.244
あさり
国産
0.001
<0.001
0.001
かき
国産
0.099
0.262
0.361
かき
国産
0.410
0.204
0.614
かき
国産
0.033
0.047
0.080
しじみ
国産
0.519
0.369
0.888
しじみ
国産
0.549
0.430
0.979
しじみ
国産
0.126
0.130
0.256
ホタテ貝
国産
0.044
0.068
0.112
ホタテ貝
国産
0.094
0.193
0.288
ホタテ貝
国産
0.014
0.001
0.015
魚介類
(甲殻類)
かに
国産
1.408
2.062
3.471
かに
国産
0.249
0.220
0.469
魚介類
加工品
塩さけ
国産
0.011
0.040
0.051
塩さけ
国産
0.136
0.256
0.392
塩さけ
輸入
0.168
0.296
0.463
塩さば
国産
1.222
1.475
2.697
塩さば
国産
0.457
0.969
1.426
塩さば
輸入
0.173
0.296
0.469
塩さば
輸入
0.082
0.371
0.453
ししゃも
輸入
0.572
0.866
1.438
ししゃも
輸入
0.559
0.820
1.379
ちりめんじゃこ
国産
0.283
0.492
0.775
ちりめんじゃこ
国産
0.055
0.204
0.258
ちりめんじゃこ
国産
0.238
0.217
0.455
煮干し
国産
1.033
1.668
2.702
めざし
国産
0.433
0.648
1.081
鯨肉
鯨肉
国産
<0.001
0.013
0.013
鯨肉
国産
<0.001
0.038
0.038
鯨肉
国産
<0.001
0.013
0.013
鯨肉
国産
0.082
2.271
2.353
鯨(脂肪)
国産
4.943
119.950
124.893
鯨肉
国産
<0.001
0.003
0.003
鯨肉
国産
<0.001
0.039
0.039
鯨肉
鯨
国産
0.107
1.735
1.842
鯨
国産
0.011
0.215
0.226
鯨
国産
0.006
0.246
0.252
畜産食品
牛肉
国産
0.161
0.057
0.219
牛肉
国産
0.067
0.038
0.105
牛肉
国産
0.004
0.003
0.006
豚肉
国産
0.001
0.002
0.003
豚肉
国産
<0.001
0.002
0.002
豚肉
国産
<0.001
0.003
0.004
鶏肉
国産
0.024
0.053
0.077
鶏肉
国産
0.003
0.168
0.171
鶏肉
国産
0.034
0.052
0.086
牛レバー
国産
0.009
<0.001
0.009
牛レバー
国産
0.177
0.021
0.198
牛レバー
国産
0.018
<0.001
0.019
豚レバー
国産
0.110
0.010
0.120
豚レバー
国産
0.232
0.071
0.303
豚レバー
国産
0.114
<0.001
0.114
鶏レバー
国産
0.008
<0.001
0.008
鶏レバー
国産
0.012
0.613
0.625
鶏レバー
国産
0.018
0.025
0.043
コンビーフ
国産
0.065
0.023
0.087
サラミ
国産
0.062
0.076
0.139
ソーセージ
国産
0.006
0.003
0.008
ベーコン
国産
0.001
0.002
0.002
うずら卵
国産
0.035
0.038
0.074
うずら卵
国産
0.044
0.039
0.083
鶏卵
国産
0.005
0.024
0.029
鶏卵
国産
0.133
0.038
0.171
乳製品
アイスクリーム
輸入
0.065
0.033
0.098
アイスクリーム
輸入
0.006
0.001
0.007
アイスクリーム
国産
0.018
0.001
0.019
アイスクリーム
国産
0.045
0.017
0.062
アイスクリーム
国産
0.039
0.001
0.040
アイスクリーム
輸入
<0.001
<0.001
<0.001
アイスクリーム
輸入
0.061
0.033
0.095
アイスクリーム
国産
0.102
0.035
0.137
アイスクリーム
国産
0.044
0.021
0.066
アイスクリーム
国産
0.018
0.013
0.031
牛乳
国産
<0.001
<0.001
0.001
牛乳
国産
0.031
0.001
0.032
牛乳
国産
0.001
<0.001
0.001
乳製品
チーズ
国産
0.031
0.040
0.071
チーズ
国産
0.038
0.081
0.119
チーズ
国産
0.103
0.037
0.140
ヨーグルト(はっ酵乳)
国産
0.010
0.001
0.011
ヨーグルト(はっ酵乳)
国産
<0.001
<0.001
0.001
ヨーグルト(はっ酵乳)
国産
0.021
<0.001
0.021
野菜
ちんげんさい
国産
0.011
<0.001
0.011
ちんげんさい
国産
0.001
<0.001
0.001
ちんげんさい
国産
<0.001
<0.001
<0.001
ほうれんそう
国産
0.033
0.001
0.034
ほうれんそう
国産
0.002
<0.001
0.002
ほうれんそう
国産
0.105
<0.001
0.105
ほうれんそう
国産
0.002
<0.001
0.002
果実
柿
国産
<0.001
<0.001
<0.001
柿
国産
<0.001
<0.001
<0.001
ぶどう
国産
<0.001
<0.001
<0.001
ぶどう
国産
<0.001
<0.001
<0.001
りんご
国産
<0.001
<0.001
<0.001
りんご
国産
<0.001
<0.001
<0.001
加工食品
切り干し大根
国産
0.023
<0.001
0.024
切り干し大根
国産
0.022
<0.001
0.022
切り干し大根
国産
0.087
<0.001
0.087
茶葉
国産
0.069
0.017
0.086
茶葉
国産
0.056
0.020
0.076
茶葉
国産
0.078
0.026
0.104
茶葉
国産
0.031
0.022
0.053
クッキー
国産
0.004
<0.001
0.005
クッキー
国産
0.081
0.138
0.219
クッキー
国産
0.002
<0.001
0.002
ビスケット
国産
0.001
<0.001
0.002
ビスケット
国産
0.002
<0.001
0.002
乾昆布
国産
0.001
<0.001
0.001
乾昆布
国産
0.007
0.001
0.008
乾海苔
国産
0.170
0.002
0.172
乾海苔
国産
0.096
0.013
0.108
乾ひじき
国産
0.028
0.001
0.029
乾ひじき
国産
0.032
0.001
0.033
乾わかめ
国産
0.002
0.001
0.003
乾わかめ
国産
0.009
0.021
0.030
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