近日,环境学院王强教授团队完成的研究论文"Unveiling the impurity phase self-promoting mechanism in minerals-derived Li4SiO4 for enhanced CO2 capture performance"在材料领域期刊《Chemical Engineering Journal》(一区TOP,影响因子:13.2)上发表。
在全球应对气候变化的背景下,高效捕集CO2成为实现工业减碳的关键路径。其中,高温CO2固体吸附技术以其操作稳定、能耗低、再生性能强等优势备受关注。硅酸锂(Li4SiO4)因其高吸附容量和较低的再生温度,被广泛认为是最具前景的高温CO2吸附材料之一。然而,该材料在低CO2浓度下吸附能力下降明显,且循环过程中易发生烧结、失活,制约了其在工业场景中的广泛应用。
本研究聚焦于矿石原位杂质元素对Li4SiO4性能的影响,首次系统揭示了铝(Al)和钠(Na)掺杂在提升材料循环稳定性和低浓度吸附性能中的作用机制。研究发现,当Al的存在比例控制在Si/Al摩尔比为3.76~5.68范围内时,可有效抑制结构烧结并增强吸附剂的循环稳定性;而Na的最佳存在比例为Si/Na摩尔比不高于20.6,在该范围内可显著提升材料在低CO2浓度下的吸附容量及动力学性能。
进一步研究发现,天然矿物珍珠岩同时具备Al与Na两种杂质元素,并且其Si/Al与Si/Na比例恰好落入上述最优区间。以珍珠岩为硅源合成的Li4SiO4材料(perlite-Li4SiO4)展现出优异的CO2吸附性能:在650 °C纯CO2条件下吸附容量达到33.9 wt%,在20 vol% CO2下仍可维持25.1 wt%高吸附容量,并在400 °C实现8.3 wt%的低温吸附表现。循环测试结果显示,该材料在100次吸脱附循环后容量损失仅为1.7 wt%。此外,其再生热耗仅为1.73 GJ/t CO2,显示出良好的工业应用前景。
密度泛函理论(DFT)计算进一步证实:Al可降低Li4SiO4晶面的表面能,提高材料结构稳定性;Na则可增强晶面与CO2的吸附能,显著提升吸附效率,特别是在低浓度CO2条件下。本研究首次提出"杂质自促进"机制,为矿物基高温CO2吸附材料的高效设计与规模化开发提供了重要理论依据。
环境学院博士胡希璇为第一作者,王强教授和黄亮副教授为通讯作者,北京林业大学为文章第一完成单位。
该工作得到中国国家重点研发计划(No.2022YFB4101702)、国家自然科学基金(No.52225003,No.42075169,No.52106072)、北京林业大学5-5工程研究创新团队项目(No.BLRC2023B04)的支持。
